1941 թ.-ին Ազնավուրը հանդիպում է կոմպոզիտոր, դաշնակահար Պիեռ Ռոշին, որը «Մյուզիք-Հոլ» դպրոցի տնօրենն էր և սկսվում է նրանց ընկերությունը, ինչից հետո Շառլը վերջնականապես որոշում է ընտրել երգարվեստը։ Շառլի համար բեկումնային է լինում հայտնի ֆրանսիացի երգչուհի Էդիթ Պիաֆի և իր կուռք Շառլ Տրենեյի հետ հանդիպումը։ Էդիթը այս դուետին աշխատանքի է հրավիրում Նյու Յորք, որտեղ նա մեկնում էր շրջագայությունների: 1955 թ.-ին նա առաջին անգամ ելույթ է ունենում Օլիմպիա դահլիճում։ «Ֆրանսիան ազնավուրացված է»,- գրել է ֆրանսիական մամուլը։

 

Մեկ տարի անց՝ 1956 թ.-ին, նա գրում է իր «Իմ կյանքի մասին» գիրքը, պատմելով իր հաջողության մասին։ 1960 թ.-ին 36 տարեկան հասակում նա գրում է "Je m’voyais déjà" երգը, որը նրա ամենահայտնի ստեղծագործություններից մեկն է։ Սրան հաջորդում եմ այլ ստեղծագործություններ Tu t'laisses aller (1960), Les comédiens (1962), La Mamma (1963), Et pourtant (1963), For Me Formidable (1964), La Bohème (1965), Comme ils dissent (1972)…: Ազնավուրը համաշխարհային հռչակ է ձեռք բերում 1963 թ.-ին Նյու-Յորքի Քարնեգի հոլում տված համերգից հետո։ Նա համերգներով է հանդես եկել Եվրոպայում, Ասիայում, Հյուսիսային Ամերիկայում։

 

Իր երաժշտական կարիերայի ընթացքում ձայնագրել է մոտ 1200 երգ տարբեր լեզուներով՝ ֆրանսերեն, անգլերեն, իտալերեն, իսպաներեն, գերմաներեն, հայերեն (Իս Քու Ղիմէթըն Չիմ Գիտի), նեապոլիտաներեն (Napule amica mia): Հեղինակել և համահեղինակել է ավելի քան 1000 ստեղծագործություն և՛ իր, և՛ այլ երաժիշտների համար։ Նա ֆրանսալեզու ամենահայտնի երգիչներից մեկն է, որը ըստ Ստեֆան Օլդենի, «ֆրանսիական փոփ երաժշտության արքան» է։

 

Նկարահանվել է կինոյում՝ «Գլուխը պատին» (1958), «Կրակե՛ք դաշնակահարի վրա» (1960), «Սատանան և տասը պատվիրանները» (1962), «Արարատ» (2002) և այլն։ Ազնավուրը հպարտանում էր իր հայկական ծագմամբ, մշտապես սատար էր կանգնում Հայաստանին։ Հայկական թեմաներով են նրա «Քեզ համար, Հայաստան», «Նրանք ընկան» (Ցեղասպանության վաթսունամյակին), «Ինքնակենսագրություն», «Քնքուշ Հայաստան» երգերը։ Դստեր՝ Սեդա Ազնավուրի հետ հայերեն կատարել է Սայաթ-Նովայի «Աշխարհումս» երգը։ 1988 թ. սպիտակյան ավերիչ երկրաշարժից անմիջապես հետո հիմնադրել է «Ազնավուրը Հայաստանին» բարեգործական հիմնադրամը։ 2017 թ. Շառլ Ազնավուրն ու նրա որդի Նիկոլան ստեղծեցին «Ազնավուր» հիմնադրամը, որի նպատակն է շարունակել կրթական, սոցիալական և մշակութային ծրագրերի նախագծումն ու իրականացումը: «Ազնավուր» հիմնադրամի առաջին նախագիծը Երևանում «Ազնավուր» կենտրոնի ստեղծումն է:

 

Հայաստանի մշտական դեսպանն էր ՅՈւՆԵՍԿՕ-ում։ 1964, 1996, 2006 և 2014 թթ. համերգներ է տվել Հայաստանում։ Գյումրիում կանգնեցված է Ազնավուրի արձանը, նրա անունով է կոչվում Երևանի հրապարակներից մեկը։ 2009 թ.-ի մայիսի 4-ին Հայաստանի նախագահի հրամանագրով նշանակվել էր Ժնևի ՄԱԿ-ի գրասենյակում և այլ միջազգային կազմակերպություններում Հայաստանի մշտական ներկայացուցիչ: 2009 թ.-ի մայիսի 5-ին ՀՀ Նախագահի հրամանագրով համատեղության կարգով նշանակվել է Շվեյցարիայի Համադաշնությունում Հայաստանի Հանրապետության արտակարգ և լիազոր դեսպան: 2010 թվականին նա ստանում է Victoires de la Musique մրցույթի գլխավոր մրցանակը: 2017 թ.-ի օգոստոսի 24-ին Հոլիվուդի Փառքի ծառուղում բացվել է Շառլ Ազնավուրի պատվո աստղը:

 

Շառլ Ազնավուրը մահացել է իր Մուրիեսում (Բուշ դյու Ռոն) գտնվող տանը։ Դիահերձումից հետո պարզ դարձավ, որ մահվան պատճառը թոքերի այտուցն է։ Հոկտեմբերի 5-ին նրա հիշատակին ազգային տուրք մատուցվեց Փարիզի «Հաշմանդամների տուն» ռազմական համալիրում, երկրի նախագահ Էմանուել Մակրոնի մասնակցությամբ, որը նրան անվանեց «Ֆրանսիայի ամենակարևոր դեմքերից մեկը»։